Sensibilizante natural extraído de Mussaenda erythrophylla para tinte

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 13844 (2023) Citar este artículo

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En este estudio, se empleó como fotosensibilizador en DSSC un tinte natural de las flores de Mussaenda erythrophylla extraído por separado en etanol y agua desionizada. Los análisis fitoquímicos cuantitativos se realizaron en ambos extractos. La espectroscopía UV-Visible confirmó la existencia de flavonoides (antocianina) y pigmentos de clorofila a en el extracto etanólico del tinte. El estudio de estabilidad realizado sobre dicho extracto etanólico confirmó que el colorante extraído en etanol era estable en la oscuridad y no se degradaba durante casi 50 días. La presencia de moléculas de tinte y su adsorción uniforme en la superficie de P25-TiO2 se confirmaron mediante espectroscopía infrarroja por transformada de Fourier y microscopía de fuerza atómica, respectivamente. Además, también se estudió la influencia de la concentración del tinte y el pH sobre las propiedades ópticas del tinte. El tinte natural extraído en etanol se empleó en DSSC, fabricados utilizando dichos fotoánodos de P25-TiO2 sensibilizados con tinte, \({I}^{-}\)/\({I}_{3}^{-}\) electrolito y contraelectrodo de Pt. El rendimiento fotovoltaico de los dispositivos fabricados se determinó bajo irradiación simulada con una intensidad de 100 mWcm–2 utilizando un filtro AM 1,5. El dispositivo fabricado con el fotoánodo P25-TiO2 sensibilizado por el colorante extraído en etanol a pH = 5 exhibió la mejor eficiencia de conversión de energía (PCE) de 0,41% con el JSC de 0,98 mAcm–2, lo que podría atribuirse a la absorción de luz óptima en la región visible del espectro solar por las moléculas de clorofila a y antocianina en el tinte natural extraído.

Las células solares sensibilizadas por colorante (DSSC) han atraído la atención mundial durante muchos años debido a su bajo coste de producción y su funcionamiento respetuoso con el medio ambiente. El principio de funcionamiento de DSSC es similar a la fotosíntesis, un proceso natural. En este caso, el dispositivo es capaz de generar energía convirtiendo la luz solar absorbida en energía eléctrica. Generalmente, un DSSC está compuesto por un semiconductor mesoporoso de óxido metálico, un sensibilizador de colorante, un electrolito que contiene iones yoduro y triyoduro y un contraelectrodo1. En DSSC, los sensibilizadores desempeñan un papel clave a la hora de captar la luz solar y luego transformarla en energía eléctrica. Se han sintetizado y utilizado como sensibilizadores numerosos complejos metálicos y colorantes orgánicos. Sin embargo, se ha descubierto que los tintes orgánicos sintéticos a base de rutenio son sensibilizadores eficaces. Con diferencia, la eficiencia más alta, superior al 11 %, se ha informado para las DSSC sensibilizadas con el tinte N719 basado en Ru2. Sin embargo, las rutas de preparación de complejos metálicos a menudo se basan en procedimientos de varios pasos que implican procedimientos de purificación cromatográfica tediosos y costosos3. Se prevé que sustituir los tintes orgánicos sintéticos por pigmentos naturales, como la clorofila y las antocianinas, podría resolver las limitaciones anteriores, ya que se pueden extraer fácilmente de los frutos, hojas, raíces y flores de las plantas.

Generalmente, muchas de las partes de la planta contienen pigmentos de clorofila y antocianinas. La clorofila es el pigmento más abundante en las plantas verdes y cada molécula de clorofila posee un ion Mg2+ rodeado por cuatro anillos de pirrol, uno de los cuales está unido a una cola de fitol4. Las moléculas de clorofila se describen como fotorreceptores debido a su propiedad de absorber luz. Hay dos tipos de clorofila, a saber, clorofila a y clorofila b, que se diferencian en sus estructuras en la posición C3 de uno de los anillos de pirrol. La posición C3 de dicho anillo pirrol en la clorofila b contiene una cadena lateral formilo (–CHO), mientras que un grupo metilo (–CH3) está presente en la misma posición en la clorofila a5. Debido a la presencia de diferentes sustituyentes, las moléculas de clorofila a y clorofila b exhiben diversas propiedades de absorción de luz. Por tanto, la clorofila absorbe luz en un amplio rango de longitudes de onda correspondientes a las regiones azul, roja y violeta del espectro visible6. La antocianina es otro pigmento responsable de la variedad de colores en los pétalos de flores y frutos. El empleo de antocianina como tinte para DSSC conduce a la absorción de luz en la región azul-verde del espectro solar7 y los grupos carbonilo e hidroxilo presentes en las moléculas de antocianina demuestran un anclaje eficiente a la superficie de TiO2 (fotoelectrodo), lo que permite un mecanismo eficaz de inyección de electrones en DSSC8.

Por lo general, los tintes naturales contienen clorofila o antocianina y rara vez contienen ambas. Se han informado estudios centrados en mejorar el rendimiento fotovoltaico de los dispositivos fabricados con mezclas de tintes que comprenden ambos pigmentos. Wongcharee et al.9 fabricaron tres tipos diferentes de DSSC con tintes naturales extraídos de rosella y guisante azul y una mezcla de dichos extractos de tinte. El espectro de absorción de luz de la mezcla de tintes mostró picos correspondientes a los pigmentos naturales individuales presentes en la rosella y el guisante azul. Sin embargo, la mezcla de tintes adsorbida en TiO2 no mostró un efecto sinérgico de absorción de luz ni de fotosensibilización en comparación con los tintes constituyentes individuales9. En un estudio diferente, Sengupta et al.10 informaron que una mezcla de colorantes de clorofila y betalaína, extraída de hojas frescas de espinaca y remolacha, respectivamente, logra un rendimiento fotovoltaico del dispositivo de hasta el 0,29% debido a la absorción de luz en un rango más amplio del espectro solar.10 . En un estudio separado, Park et al.11 han demostrado que mezclar los tintes, extraídos de las flores de Gardenia Jasminoide Elli con dos colores diferentes (amarillo y azul), da como resultado una ampliación de la longitud de onda de absorción de la luz en comparación con los tintes individuales, mejorando así la Rendimiento fotovoltaico del dispositivo fabricado11.

Para el presente estudio, hemos elegido la flor de Mussaenda erythrophylla, que contiene clorofila y antocianina, como sensibilizador natural de las DSSC. Mussaenda erythrophylla es un arbusto trepador, crece mejor en regiones subtropicales o templadas cálidas y es semi-caducifolio en partes más frías12. La flor de la planta posee flores mucho más pequeñas en el centro y está disponible en una amplia variedad de colores, incluidos rojo, rosa, blanco y rosa pálido. Las flores florecen durante la mayor parte de la primavera hasta el verano. Dado que esta planta se encuentra ampliamente en Sri Lanka, se investigó la idoneidad del tinte extraído de las flores de la planta en la aplicación DSSC. El estudio implicó la extracción del tinte de las flores de Mussaenda erythrophylla, su análisis fitoquímico, caracterizaciones ópticas, estructurales y electroquímicas y evaluación del rendimiento fotovoltaico de los dispositivos correspondientes.

Etanol absoluto (>99%), Triton X-100 (grado de laboratorio), di-tetrabutilamonio cis-bis (isotiocianato) bis (2,2'-bipiridil-4,4'-dicarboxilato) rutenio (II) colorante (N- 719, 95%), acetonitrilo (grado de gradiente), alcohol terc-butílico (≥ 99,7%) y nanopolvo de dióxido de titanio (tamaño de partícula primaria de 21 nm, ≥ 99,5% en base a metales traza) se compraron en Sigma-Aldrich, Oslo, Noruega. La acetilacetona (≥ 99,5%) se adquirió de Fluka Analytical, Munich, Alemania. Todos los materiales se utilizaron sin purificación adicional a menos que se indique lo contrario.

Los espectros de absorbancia óptica se registraron utilizando un espectrofotómetro UV-Visible de doble haz de barrido Shimadzu 1800. Las propiedades estructurales de las películas recubiertas de tinte se estudiaron mediante espectroscopía infrarroja por transformada de Fourier (espectrómetro FTIR Thermo Scientific™ Nicolet™ iS5) y microscopía de fuerza atómica (AFM-Park XE7, en un área de escaneo de 1 × 1 µm). El pH de las soluciones de tinte preparadas se midió usando Eutech pH 700 m. El rendimiento fotovoltaico de los dispositivos fabricados con un área efectiva de 0,25 cm2 se estudió utilizando una unidad de medición de fuente Keithley-2400 bajo irradiación simulada por una lámpara Xe de 150 W con una intensidad de 100 mWcm-2 y un filtro AM 1,5 (Peccell-PEC-L12, Kanagawa). , Japón). Todos los estudios electroquímicos se llevaron a cabo utilizando el potenciostato Bio Logic SP-150.

El tinte natural se extrajo de la flor de Mussaenda erythrophylla. Inicialmente, las flores frescas de Mussaenda erythrophylla se recolectaron de las instalaciones de Thirunelvely de la Universidad de Jaffna, Jaffna, Sri Lanka y se lavaron con agua del grifo seguida de agua desionizada (agua DI) para eliminar las partículas de polvo (Paso 1). Luego, los pétalos de flores limpios se dejaron secar en un horno de mufla durante 2 días a 60 °C (Paso 2). Los pétalos secos se trituraron hasta convertirlos en polvo usando una batidora eléctrica (Paso 3). Se remojó 1 g del polvo de pétalos secos en 10 ml de dos disolventes diferentes (etanol y agua desionizada) por separado durante 24 h. Luego, las soluciones se filtraron por separado utilizando papel de filtro Whatman No.1 (Paso 4). Los filtrados individuales (muestras de tinte natural) se almacenaron en recipientes herméticos a temperatura ambiente y se usaron como sensibilizadores sin purificación adicional (Paso 5) (Fig. 1). Todos los procedimientos que involucran materiales vegetales se realizaron de conformidad con las normas éticas pertinentes y las directrices/regulaciones/legislación institucionales y/o nacionales.

Representación esquemática de los procedimientos seguidos durante la extracción del tinte natural.

Las muestras de tinte natural, extraídas por separado en etanol y agua desionizada, se calentaron a 60 °C para eliminar las sustancias volátiles no deseadas y los residuos resultantes se almacenaron adecuadamente. Dichos residuos de 162 mg del extracto de etanol y 160 mg del extracto de agua DI se disolvieron nuevamente por separado en 20 ml de los respectivos solventes y el análisis fitoquímico se llevó a cabo adoptando los procedimientos estándar (Tabla S1) estipulados en otros lugares13,14. Los resultados del análisis fitoquímico se muestran en la Tabla 1 y la Fig. S1.

Los sustratos de vidrio recubiertos con óxido de estaño (FTO) dopados con flúor con una resistividad superficial de 7,5 Ωcm–2 se limpiaron en un baño ultrasónico durante 10 minutos tratándolos secuencialmente con agua jabonosa, agua DI y etanol. Se trituraron 100 mg de P25-TiO2 con agua DI, acetilacetona y Triton X-100 usando un motor de ágata con mortero para hacer una pasta semisólida de TiO2. Posteriormente, la pasta de TiO2 preparada se recubrió sobre el vidrio FTO previamente limpiado mediante el método de rasqueta y se calcinó a 500 °C durante 30 minutos para obtener películas delgadas recubiertas de TiO2. Luego, dichas películas se empaparon por separado en las muestras de tinte natural extraídas en etanol y agua desionizada durante 12 h. Posteriormente, las películas finas recubiertas de tinte se enjuagaron con los respectivos disolventes y se secaron. El sustrato de vidrio recubierto de platino (Pt) se ensambló con el fotoánodo individual recubierto de tinte como contraelectrodo. Finalmente, se inyectó una pequeña cantidad de electrolito \({I}^{-}\)/\({I}_{3}^{-}\) entre el fotoánodo recubierto de tinte y el contraelectrodo de Pt para completar el DSSC. fabricación.

El polvo de pétalos de flores secas de Mussaenda erythrophylla se empapó en etanol y agua desionizada por separado y las muestras de tinte natural correspondientes se extrajeron y se sometieron a un análisis fitoquímico cuantitativo que reveló la presencia de fitoquímicos como se muestra en la Tabla 1.

Según la Tabla 1, ambos extractos (etanol y agua DI) de la flor de Mussaenda erythrophylla contienen terpenoides, glucósidos, alcaloides, fenoles, quinonas y cumarinas en diferentes cantidades. Además, el análisis fitoquímico anterior revela que los flavonoides están ausentes en el extracto de agua DI, aunque en la literatura se ha informado sobre la presencia de flavonoides en las flores de Mussaenda erythrophylla15. La antocianina es uno de los pigmentos responsables del color de los pétalos de las flores y pertenece a la familia de los flavonoides16. Consiste en un grupo OH fenólico (grupo hidroxilo unido directamente a un anillo de hidrocarburo aromático) y frecuentemente se presenta en las plantas como glucósidos (unidos a grupos de azúcar)17. Dado que el análisis fitoquímico del extracto de agua DI de la flor de Mussaenda erythrophylla demuestra la presencia de fenoles y glucósidos, se podría suponer que se pueden encontrar pigmentos antocianínicos modificados en dicho extracto.

Las propiedades ópticas de ambos extractos de tinte y de las correspondientes películas de TiO2 recubiertas de tinte se analizaron mediante espectroscopia UV-Visible. Se observaron propiedades ópticas destacadas para el tinte extraído en etanol en comparación con el agua DI. El pico observado a 533 nm para el extracto de etanol como se muestra en la Fig. 2 corresponde a la absorción de luz por las moléculas de antocianina18, lo que concuerda con el estudio fitoquímico. Además, se observó un intenso pico de absorción a 665 nm correspondiente a la transición n a π* en la molécula de clorofila a para el extracto de etanol19,20. El pico de absorción observado de clorofila a es dominante sobre el pico de absorción de antocianina. En general, el espectro UV-Visible del extracto de etanol confirma que la clorofila a y los pigmentos de antocianina se extraen con éxito en etanol de los pétalos de las flores de Mussaenda erythrophylla.

Espectros UV-visible del tinte extraído de la flor de Mussaenda erythrophylla usando etanol y agua desionizada.

Sin embargo, el extracto de agua DI no mostró ningún pico en las regiones correspondientes a las absorciones de antocianina y clorofila a. Por lo tanto, se espera que el tinte natural extraído de la flor de Mussaenda erythrophylla en etanol muestre un mejor rendimiento fotovoltaico que el tinte extraído en agua DI.

En aplicaciones DSSC se prefiere un tinte con estabilidad a largo plazo. Por lo general, la estabilidad de los tintes naturales disminuye con el tiempo a medida que sufren biodegradación y fotooxidación. Por lo tanto, en el presente estudio se determinaron las estabilidades de las muestras de tinte natural extraídas de la flor de Mussaenda erythrophylla en etanol y agua DI manteniendo las respectivas soluciones de tinte en la oscuridad a temperatura ambiente y midiendo sus intensidades de absorbancia de luz, utilizando un espectrofotómetro UV-Visible. periódicamente durante 50 días (Fig. 3).

Espectros visibles UV dependientes del tiempo de tinte natural extraído de la flor de Mussaenda erythrophylla en (a) etanol (b) agua desionizada.

El espectro UV-Visible dependiente del tiempo del colorante extraído en etanol no mostró ningún cambio significativo con el tiempo, excepto una reducción en la intensidad del pico a 665 nm correspondiente a la clorofila a. Por el contrario, dicho espectro del tinte extraído en agua DI mostró una mayor dispersión de la luz con el tiempo, lo que puede deberse al crecimiento de hongos. Por lo tanto, el estudio de estabilidad sugiere que el tinte extraído en etanol es más estable que el tinte extraído en agua DI.

Cuando se emplea un sensibilizador de tinte en energía fotovoltaica, es esencial optimizar la duración de su sensibilización. Para lograr esto, las películas recubiertas de TiO2 se sumergieron en extractos de etanol y agua desionizada de la flor de Mussaenda erythrophylla por separado y se estudiaron sus propiedades de absorción de luz a intervalos de tiempo regulares utilizando un espectrofotómetro UV-Visible.

Como se ilustra en la Fig. 4, se formó una monocapa de moléculas de tinte en la superficie de TiO2 después de 12 h de sensibilización en ambos extractos. Curiosamente, las películas de TiO2 recubiertas con muestras de tinte extraídas en etanol y agua DI mostraron picos similares en los espectros UV-Visible. Además, ambas películas de TiO2 recubiertas con tinte exhibieron mayores capacidades de absorción de luz en comparación con la película de TiO2 desnuda. Además, las mediciones espectroscópicas UV-visible de las soluciones de tinte, tomadas antes y después de sumergir las películas de TiO2 en dichas soluciones de tinte, demostraron una reducción en sus capacidades de absorción de luz, confirmando así que las moléculas de tinte habían sido adsorbidas en la superficie de TiO2 durante la inmersión. (Figura S2).

Espectros UV-visible dependientes del tiempo de películas de TiO2 sumergidas en el tinte extraído de la flor de Mussaenda erythrophylla en (a) etanol (b) agua DI.

Cabe mencionar aquí que un fuerte anclaje entre los grupos funcionalizados de los sensibilizadores de tinte y la superficie de las nanopartículas de TiO2 es vital para la inyección de electrones desde el nivel de energía del estado excitado (ES) de la molécula de tinte en la banda de conducción (CB). de la molécula de TiO2, produciendo así DSSC altamente eficientes. El análisis espectroscópico FTIR se utiliza ampliamente para investigar dicho anclaje en películas de TiO2 recubiertas de tinte. En el presente estudio, las nanopartículas de TiO2 desnudas y recubiertas con tinte se separaron de los vidrios FTO correspondientes y se sometieron a mediciones FTIR dentro del rango de números de onda de 400 a 4000 cm–1 y los resultados se ilustran en la Fig. 5.

Espectros FTIR de (a) TiO2 desnudo (b) TiO2 sensibilizado con tinte extraído en agua DI y (c) TiO2 sensibilizado con tinte extraído en etanol.

Los espectros FTIR de películas de TiO2 recubiertas con tinte indican la presencia de los mismos sensibilizadores en ambos extractos de tinte con algunos cambios en el número de onda y desviaciones triviales en el nivel de transmitancia (Fig. 5).

Como se muestra en la Tabla 2, el espectro IR del tinte extraído en etanol mostró picos en 3343, 2922, 2845, 1353 y 1065 cm-1 correspondientes a vibraciones de estiramiento de O – H, C – H (asimétrico), C – H ( simétrico), grupos C – N y C – O, respectivamente, mientras que las vibraciones de estiramiento C – N y C – H (simétricas) no se observaron en el espectro IR del tinte extraído en agua DI. Cabe señalar que el anillo de porfirina en la molécula de clorofila a es responsable de la aparición del pico correspondiente a la vibración de estiramiento C-N en el espectro IR; por lo tanto, se confirma que el tinte extraído en etanol contiene moléculas de clorofila a, lo que concuerda con los hallazgos del análisis espectroscópico UV-Visible (Fig. 2).

Como se ilustra en la Fig. 6, la molécula de clorofila a se une a la superficie de TiO2 a través del grupo carbonilo del anillo de porfirina mediante coordinación C=O⋅ ⋅ ⋅ TiO225 y la molécula de antocianina se ancla a la molécula de TiO2 con sus grupos carbonilo e hidroxilo26. Sin embargo, la presencia de dicho anclaje entre la superficie de TiO2 y los sensibilizadores (clorofila a y antocianina) no pudo confirmarse a partir de los datos espectrales de IR obtenidos.

Enlace de la molécula de TiO2 con (a) una molécula de clorofila y (b) una molécula de antocianina.

La distribución de las moléculas de tinte en la superficie de TiO2 influye en el rendimiento fotovoltaico del DSSC. En el presente estudio, se analizó la distribución del tinte en las películas de TiO2 recubiertas con tinte preparadas y se comparó con la película de TiO2 desnuda mediante AFM.

Como se muestra en la Fig. 7, se observó un alto grado de rugosidad en la superficie de la película de TiO2 desnuda. Se encontró que los cuadrados medios de la rugosidad del TiO2 desnudo, el TiO2 sensibilizado con tinte extraído en agua DI y el TiO2 sensibilizado con tinte extraído en etanol eran 16,22, 10,46 y 9,46 nm, respectivamente. La reducción de la rugosidad de la superficie de TiO2 tras la sensibilización con el tinte podría atribuirse al llenado de los poros en la superficie de TiO2 por dichas moléculas de tinte. Además, la distribución uniforme del color en las imágenes de películas de TiO2 sensibilizadas con tinte indica que las moléculas de tinte están uniformemente dispersas sobre toda la superficie de TiO2.

Imágenes topográficas en 2D y 3D de (a) película de TiO2 desnuda (b) película de TiO2 sensibilizada con tinte extraído en agua DI y (c) película de TiO2 sensibilizada con tinte extraído en etanol.

Dado que el tinte extraído de la flor de Mussaenda erythrophylla en etanol demostró características ópticas y estructurales más adecuadas para la aplicación fotovoltaica que el tinte extraído en agua DI, se analizó el rendimiento de la voltamperometría cíclica (CV) del DSSC fabricado con dicho tinte sensibilizador extraído en etanol. . El CV se midió empleando una espuma de níquel sumergida en el tinte extraído en etanol, un electrodo de Pt, un electrodo de Ag(s)/AgCl(s) y KOH(aq) 2 M como electrodo de trabajo, contraelectrodo, electrodo de referencia y electrolito, respectivamente27. y también se midió el CV de la espuma de Ni desnuda para comparar.

Como se muestra en la Fig. 8a, el potencial de inicio de oxidación \(({E}_{oxd}^{onset}\)) del extracto de etanol se determinó a partir de la intersección de la tangente entre la corriente ascendente y la corriente de carga de referencia del curva CV respectiva. El valor calculado para \({E}_{oxd}^{onset}\) fue 0,49 eV. Además, las energías del orbital molecular ocupado más alto (\({E}_{HOMO}\)) y del orbital molecular desocupado más bajo (\({E}_{LUMO}\)) se calcularon utilizando las siguientes ecuaciones como se informa en otra parte , donde se incorporó un factor de corrección de 4,4 eV para el electrodo de referencia Ag(s) /AgCl(s)28,29,30 y la banda prohibida óptica (\({E}_{g}^{opt}\) = 2,20 eV) se obtuvo del gráfico Tauc (Fig. S3).

(a) Voltamogramas cíclicos de espuma de Ni con y sin el tinte en extracto de etanol (b) Gráficos de Nyquist (c) Gráficos de Bode y (d) Fotocorriente transitoria: perfil de tiempo (Jphoto-t) de DSSC con y sin sensibilización por el tinte en extracto de etanol.

Los valores calculados para \({E}_{HOMO}\) y \({E}_{LUMO}\) fueron – 4,89 y – 2,69 eV respectivamente. Dado que el valor publicado en la literatura para la energía de la banda de conducción (CB) del TiO2 es casi – 4,3 eV31, obviamente la energía de LUMO del tinte extraído de la flor de Mussaenda erythrophylla en etanol (– 2,69 eV) es mayor que la energía CB del TiO2. Por lo tanto, es posible la inyección de electrones desde la molécula de tinte fotoexcitada al CB de la molécula de TiO2. Además, la regeneración del sensibilizador del tinte oxidado durante el funcionamiento de DSSC es posible cuando el HOMO del tinte es menor que el potencial redox del par yoduro/triyoduro. En este estudio, la energía en el HOMO (– 4,89 eV) del extracto de etanol es ligeramente menor que el potencial redox del par yoduro/triyoduro (– 4,8 eV)32 en comparación con los sensibilizadores de complejos metálicos generales. Esta puede ser la razón por la que no se puede lograr el PCE del dispositivo comparable al de los tintes sintéticos basados en complejos metálicos.

Además, las propiedades de transporte de carga en la interfaz del DSSC fabricado se evaluaron mediante espectroscopia de impedancia electroquímica (EIS)33,34,35. Las mediciones de EIS se registraron en el rango de frecuencia de 10–2 a 106 Hz con un voltaje de polarización aplicado de 0,7 V en condiciones de oscuridad. La impedancia en cada interfaz se determinó, después de ajustar los datos EIS en el software ZView, en términos de un circuito equivalente apropiado que se inserta en la Fig. 8b. El dispositivo, sensibilizado por el tinte en el extracto de etanol, exhibió resistencia en serie en la interfaz FTO/TiO2 (Rs), resistencia al transporte de carga en la interfaz electrolito/contraelectrodo (Rct) y resistencia a la recombinación en la interfaz TiO2/tinte/electrolito ( Rrec) junto con el tiempo necesario para la recombinación (\({\mathrm{T}}_{{\varvec{e}}}\)) que se cuantificaron como 14,63 Ω, 1,60 Ω, 85,52 Ω y 54,88 ms. Además, el dispositivo sin el sensibilizador de tinte demostró valores de Rrec y \({\mathrm{T}}_{{\varvec{e}}}\) de 2,29 Ω y 42,78 ms respectivamente (Fig. 8b y c insertadas). El valor muy bajo de Rrec para el dispositivo sin sensibilizador de colorante indica una alta tasa de recombinación de carga.

Para comprender la estabilidad de la respuesta fotovoltaica del dispositivo sensibilizado por el colorante natural en el extracto de etanol con el tiempo, se utiliza la fotocorriente transitoria—tiempo (\({\mathrm{J}}_{\mathrm{photo}}-\mathrm{t}) \) el perfil se registró y se muestra en la Fig. 8d. La fotocorriente se proporcionó a intervalos de tiempo regulares en respuesta a una secuencia de encendido y apagado de luz producida al abrir y cerrar manualmente un obturador mecánico que bloquea el haz de luz (1 iluminación solar). La curva que representa el DSSC con el sensibilizador de tinte natural mostró la estabilidad de la fotocorriente sin pérdida o deterioro significativo durante el período de iluminación de 60 s en comparación con el dispositivo sin sensibilizador. Esto muestra que el proceso de regeneración del tinte es muy rápido y análogo a la inyección de portadores de carga al CB de TiO2 por parte de las moléculas de tinte excitadas. Todos los estudios electroquímicos sugieren que este tinte natural es un candidato potencial para ser empleado como sensibilizador en la aplicación DSSC.

El rendimiento fotovoltaico de los fotoelectrodos optimizados se analizó con una intensidad de iluminación de 100 mWcm-2 con un filtro Air Mass (AM) 1,5 y un área efectiva del dispositivo de 0,25 cm2. La Figura 9 muestra las curvas JV de las DSSC basadas en P25-TiO2 sensibilizadas con el tinte natural extraído de la flor de Mussaenda erythrophylla en etanol y agua DI y el dispositivo de control. La expresión de la eficiencia de conversión de energía (η) se puede escribir de la siguiente manera:

Rendimiento fotovoltaico de DSSC con fotoánodos sensibilizados por el tinte natural extraído en etanol y agua DI bajo una intensidad de iluminación de 100 mWcm–2 con filtro AM 1.5.

La densidad de corriente de cortocircuito, \({J}_{SC}\) del dispositivo, se define como la densidad de corriente que pasa a través del dispositivo cuando el voltaje aplicado es cero. El voltaje de circuito abierto, \({V}_{OC}\), es el voltaje desarrollado en el dispositivo cuando la corriente que pasa a través del dispositivo es cero. \({P}_{in}\) es la intensidad de la irradiación de luz y FF es el factor de llenado del dispositivo que se define como

donde \({J}_{m}\) es la densidad de corriente a potencia máxima y \({V}_{m}\) es el voltaje a potencia máxima. Los valores de todos los parámetros fotovoltaicos obtenidos de las curvas JV se resumen en la Tabla 3.

Según la Tabla 3, se observaron valores JSC, VOC, FF y η relativamente más altos de 0,72 mAcm–2, 0,58 V, 0,64 y 0,27% respectivamente para el dispositivo sensibilizado por el tinte natural extraído en etanol, mientras que la misma estructura del dispositivo sensibilizado por N719 El tinte (un tinte a base de Ru) exhibió un PCE (η) del 5,15% (Fig. S4). Se observó que VOC y FF habían mostrado ligeras mejoras, mientras que JSC había demostrado una mejora significativa en el dispositivo con fotoánodo sensibilizado por el tinte en etanol en comparación con el fotoánodo con el tinte en sensibilización en agua DI. Se observó un incremento del doble en el JSC (de 0,37 a 0,72 mAcm–2) y en la eficiencia (de 0,12 a 0,27%) para el dispositivo con el fotoánodo sensibilizado por el colorante en extracto de etanol en comparación con el dispositivo sensibilizado por el colorante. en extracto de agua DI. Además, el dispositivo de control (sin sensibilizador) mostró un rendimiento fotovoltaico deficiente, que fue 14 veces menor que el rendimiento fotovoltaico del mejor dispositivo en el presente estudio. Los siguientes factores pueden haber contribuido a dichas observaciones: en primer lugar, una mejor solubilidad de los pigmentos naturales (clorofila a y antocianina) encontrados en la flor de Mussaenda erythrophylla en etanol, lo que podría haber evitado la agregación de las moléculas de pigmento y llevado a su dispersión uniforme en la superficie del TiO2. como lo demuestran los estudios del AFM; en segundo lugar, una mayor recolección de luz en la región visible del espectro solar por parte de las moléculas de pigmento extraídas en etanol como se muestra en la Fig. 2, lo que resultó en una mayor transferencia de electrones desde el LUMO del tinte excitado a la banda de conducción de TiO2. Además, se encontró que el rendimiento fotovoltaico observado de dichos dispositivos se mantuvo durante 24 h (Fig. S5 y Tabla S2).

También se estudió la influencia de la concentración de tinte y el pH de la solución de tinte en el PCE de los dispositivos fabricados. Se prepararon diferentes concentraciones de la solución de tinte diluyendo en serie el tinte en extracto de etanol con etanol, manteniendo el volumen total en 12 ml (Tabla 4).

El estudio óptico de las soluciones de tinte preparadas confirmó que la absorción de luz aumenta con el aumento de la concentración de tinte (Fig. S6). Sin embargo, el rendimiento fotovoltaico de los dispositivos correspondientes solo mejoró ligeramente con el cambio en la concentración de tinte (Fig. 10). Cuando el colorante natural extraído en etanol se diluyó a la mitad de su concentración inicial, se observó una ligera mejora en el PCE del dispositivo correspondiente.

Rendimiento fotovoltaico de DSSC con fotoánodos sensibilizados por diferentes concentraciones del tinte bajo una intensidad de iluminación de 100 mWcm–2 con filtro AM 1,5.

Para investigar la influencia del pH en las propiedades ópticas del tinte natural extraído, se agregaron por separado diferentes volúmenes de HCl 0,1 M a la solución de tinte optimizada (tinte: etanol = 6:6) y las soluciones de tinte resultantes se analizaron mediante UV-Visible. espectroscopia. Posteriormente, las películas de TiO2 se sumergieron en dichas soluciones de tinte a pH variado durante 12 h, se fabricaron las DSSC correspondientes y se evaluaron sus rendimientos fotovoltaicos.

La Figura 11 muestra los espectros de absorción UV-Visible de las soluciones de tinte a cuatro pH diferentes. El espectro de absorción de un tinte refleja su probabilidad de transición óptica entre el estado fundamental, el estado excitado y el rango de energía solar absorbida por el tinte. Se encontró que el pH de la solución de tinte optimizada era 5,78. Cuando el pH de dicha solución de tinte se redujo paso a paso, la intensidad del pico correspondiente a la clorofila a mostró una tendencia a la baja, mientras que la intensidad del pico responsable de la antocianina mostró la tendencia opuesta en los espectros UV-Visible. Se ha informado que la exposición de las moléculas de clorofila a a ácidos débiles, oxígeno o luz acelera su potencial de oxidación y da como resultado la formación de numerosos productos de degradación36 que podrían atribuirse a su menor intensidad máxima a pH bajo (condición ácida). Además, el color de la antocianina es sensible al pH 37 debido a la transformación de su estructura molecular a diferentes pH. En el presente estudio, el tinte natural extraído de la flor de Mussaenda erythrophylla en etanol mostró un pico de absorción cercano a 530 nm, correspondiente a la antocianina, a pH 5,78 y se volvió más intenso y amplio cuando el pH de dicha solución de tinte se redujo a 2,00. Se ha informado en la literatura que la protonación de moléculas de antocianina que conducen a la formación de sal de flavilio de color rojo ocurre en condiciones ácidas (imagen insertada en la Fig. 11)8. Como las propiedades ópticas de la solución de tinte variaban con el pH, se fabricaron dispositivos empleando dicha solución de tinte a cuatro pH diferentes y se investigaron sus rendimientos fotovoltaicos.

UV: espectros visibles de las soluciones de tinte a diferentes pH.

Como se ilustra en la Fig. 12 y la Tabla 5, se observó una eficiencia óptima de 0,41 % con JSC de 0,98 mAcm–2 y VOC de 0,60 V para el dispositivo fabricado con el tinte natural extraído de la flor de Mussaenda erythrophylla en etanol a pH 5,00. La investigación sobre la influencia del pH en el rendimiento del dispositivo reveló que cuando el pH se redujo de 5,78 a 5,00, el JSC y el PCE aumentaron de 0,82 mAcm–2 y 0,34% a 0,98 mAcm–2 y 0,41% respectivamente. Por lo tanto, se propone que una pequeña cantidad de iones flavilio, la forma estable de antocianina, se forme a pH 5,00, se una firmemente al TiO2 y, por lo tanto, mejore el PCE3. Sin embargo, una mayor disminución del pH reduce el rendimiento del dispositivo. Se podría concluir que aunque el tinte natural extraído de las flores de Mussaenda erythrophylla contiene clorofila a y antocianina, el PCE del dispositivo está influenciado en gran medida por la capacidad de absorción de luz de la clorofila a. La Tabla 6 resume el rendimiento fotovoltaico de las DSSC sensibilizadas por tintes naturales extraídos de diferentes plantas.

Rendimiento fotovoltaico de DSSC con fotoánodos sensibilizados por la solución de tinte natural a diferente pH bajo una intensidad de iluminación de 100 mWcm–2 con filtro AM 1,5.

La comparación anterior ha revelado que el extracto etanólico de la flor de Mussaenda erythrophylla es un candidato prometedor para servir como sensibilizador en la aplicación DSSC.

Se empleó como fotosensibilizador en las DSSC un tinte natural, extraído de las flores de Mussaenda erythrophylla en etanol y agua desionizada por separado. Los análisis fitoquímicos de dicho tinte confirmaron la presencia de muchos fitoquímicos. La caracterización óptica, estructural y electroquímica de dicho tinte y de las películas de TiO2 recubiertas con tinte reveló la presencia de antocianina y clorofila a únicamente en el extracto de etanol. El DSSC fabricado con el sensibilizador de colorante natural optimizado en etanol a pH 5,00 demostró el mejor PCE de 0,41 % con 0,98 mAcm–2 de JSC.

Todos los datos generados o analizados durante el presente estudio se incluyen en este artículo.

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Esta investigación fue financiada por el Proyecto de Creación de Capacidades y Establecimiento de un Consorcio de Investigación (CBERC) (número de subvención LKA-3182-HRNCET) y el Proyecto de colaboración de Investigación y Educación Superior sobre Nanomateriales para Tecnologías de Energía Limpia (HRNCET) (número de subvención NORPART/2016/ 10237). La Universidad de Ciencias Aplicadas del Oeste de Noruega, Bergen, Noruega, brindó asistencia financiera para publicar este artículo en acceso abierto.

Facultad de Ingeniería, Universidad de Ciencias Aplicadas de Noruega Occidental, 5020, Bergen, Noruega

Tharmakularasa Rajaramanan, Fatemeh Heidari Gourji y Dhayalan Velauthapillai

Laboratorio de Investigación de Energías Limpias (CERL), Departamento de Física, Universidad de Jaffna, Jaffna, 40000, Sri Lanka

Tharmakularasa Rajaramanan y Punniamoorthy Ravirajan

Departamento de Química, Universidad de Jaffna, Jaffna, 40000, Sri Lanka

Yogenthiran Elilan, Shivatharsiny Yohi y Meena Senthilnanthanan

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Correspondencia a Tharmakularasa Rajaramanan o Dhayalan Velauthapillai.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Rajaramanan, T., Heidari Gourji, F., Elilan, Y. et al. Sensibilizador natural extraído de Mussaenda erythrophylla para células solares sensibilizadas con colorantes. Representante científico 13, 13844 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40437-6

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Recibido: 05 de junio de 2023

Aceptado: 10 de agosto de 2023

Publicado: 24 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40437-6

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